SiCl_4_H_2外延生长单晶硅反应机理的理论研究.pdf

zhaohongm

中文摘要
本论文采用Guassina98程序，密度泛函B3YLP/6一3llG*方法，首次在理论上对以siC14
作为硅源，在常压氢气氛下实际外延生长单晶硅的整个过程的微观反应机理进行了理论
研究。计算得到了各反应通道中的反应物、过渡态和产物的构型，给出了每个反应通道
的反应活化能。对所有过渡态的虚频振动模式进行了分析，并进一步作IRC(内察反应
坐标)路径分析，来最终确认我们所找的过渡态是准确的。
计算得到整个气相反应的主反应通道为:sCi玩与H:反应生成sHiC13和HCI，siHC13
自行热分解生成SIC12和Hcl，sicl:与H:继续反应直至最后生成S端。但在气相中不能
生成硅原子。分别用512、514、sigHI:原子簇模拟硅衬底，计算结果表明:在气相中不能
直接生成的si原子可以在硅衬底上生成并吸附于衬底上，从而完成晶体生长。SCI从吸附
后的产物与H:的反应均要低于其在气相反应中所需的活化能，因此反应主要在衬底上发
生，且衬底在反应中起到了一定的催化作用。用TST方法计算了在900一1600K温度范围
内各反应的速率常数，可以得到:整个气相反应的决速步为反应的前两步。而siCI;在衬
底表面吸附过程速率常数很大，反应很快。硅衬底表面吸附分解后的产物与H:间的反应
速率相比之下慢很多，是反应的决速步，但比在siC从与H:在气相中直接反应的反应速
率要大的多。
本论文能解释该体系气相外延生长单晶硅的一些实验现象，从理论上给出了化学反
应的微观反应机理，为实验工作者设计实验工艺以及提高工作效率，提供了动力学信息。